191年孙坚征讨刘表战死，术同朝廷任命的正统兖州刺史金尚向兖州，术屯封丘。以后袁术获得黑山贼的余部以及匈奴于扶罗等助战，与曹操战于匡亭，但是大败。袁术退保雍丘，南回寿春，守将陈瑀不让其入城，袁术退守阴陵，调集军队进犯陈瑀，陈瑀逃回下邳。袁术又带领余部前去九江郡，杀死了扬州刺史陈温而自领扬州牧，又兼称徐州伯。李傕入长安后，想交结袁术为援，因而授左将军，假节，进封阳翟侯。
董卓入洛阳后，欲废汉帝，为拉拢袁术，乃表术为后将军，袁术不肯凭借，惧祸逃往南阳。
陈寿：“袁术无毫芒之功，纤介之善，而放肆于时，妄自负立，固义夫之所扼腕，人鬼之所同疾。虽复恭俭节用，而犹必覆亡不暇。”“袁术奢淫猖獗，荣不终己，自取之也。”
后汉书·袁术传》说袁术：“少以侠气闻，数与诸公子飞鹰喽啰，后颇折节。举孝廉，累迁至河南尹，虎贲中郎将。”董卓入洛阳后，卓欲废汉帝，表袁术为后将军，袁术惧祸逃往南阳，遂有南阳之众。孙坚杀南阳太守张咨，引兵从术。因而刘表荐袁术为南阳太守。南阳户口尚数十百万，但是他不修法度，以钞掠为资，奢姿无厌，百姓患之。
何夔：“天之所助者顺，人之所助者信。术无信顺之实，而望天人之助，此不成以得志于天下。”
王沈：“为长水校尉，好奢淫，骑盛车马，以气高人，语曰：‘路中捍鬼袁长水’。”
长沙太守孙坚杀南阳太守张咨，引兵从术。南阳户口尚数十百万，但是他不修法度，以钞掠为资，奢姿无厌，百姓患之。袁术因而和孙坚联手，上表行孙坚破虏将军，领豫州刺史。孙坚领军出征，袁术在火线供应粮草补给。后孙坚率军于阳人击败董卓军的胡轸、吕布，斩杀了华雄，获得大捷。此时有人便向袁术进言：“坚若得洛，不成复制，此为除狼而得虎也。”袁术担忧孙坚会尾大不掉，便不运军粮给孙坚。孙坚便连夜赶回严辞切责袁术，袁术忸捏，当即给孙坚调发军粮。孙坚回到火线后乃率军攻入洛阳，分兵出函谷关。
常璩：“汉末大乱，雄杰并起。若董卓、吕布、二袁、韩、马、张、杨、刘表之徒，兼州董郡，众动万计，叱咤之间，皆自谓汉祖可踵，桓、文易迈。”