王沈：“为长水校尉，好奢淫，骑盛车马，以气高人，语曰：‘路中捍鬼袁长水’。”
长沙太守孙坚杀南阳太守张咨，引兵从术。南阳户口尚数十百万，但是他不修法度，以钞掠为资，奢姿无厌，百姓患之。()袁术因而和孙坚联手，上表行孙坚破虏将军，领豫州刺史。孙坚领军出征，袁术在火线供应粮草补给。后孙坚率军于阳人击败董卓军的胡轸、吕布，斩杀了华雄，获得大捷。此时有人便向袁术进言：“坚若得洛，不成复制，此为除狼而得虎也。”袁术担忧孙坚会尾大不掉，便不运军粮给孙坚。孙坚便连夜赶回严辞切责袁术，袁术忸捏，当即给孙坚调发军粮。孙坚回到火线后乃率军攻入洛阳，分兵出函谷关。
天灾**时天旱岁荒，士民冻馁，术由是遂衰。又术既称天子，淫侈滋甚，媵御数百。部曲陈兰、雷薄叛变，掠粮草奔于灊山。袁术欲将归帝号于绍曰：“汉之失天下久矣，天子提挈，政在家门，豪雄比赛，分裂疆宇，此与周之末年七国分势无异，卒强者兼之耳。加袁氏受命当王，符瑞炳然。今君具有四州，民户百万，以强则无与比大，论德则无与比高。曹操欲扶衰拯弱，安能续绝命救已灭乎？”袁术于199年投奔袁绍宗子时任青州刺史的袁谭时，在路上为刘备军所挡下，术不得过，复走寿春，问厨下，另有麦屑三十斛。时盛暑，欲得蜜浆，又无蜜。坐棂默上，感喟很久，乃大宛曰：“袁术至于此乎！”因顿伏默下，六月，呕血斗余愤而病死。
191年孙坚征讨刘表战死，术同朝廷任命的正统兖州刺史金尚向兖州，术屯封丘。以后袁术获得黑山贼的余部以及匈奴于扶罗等助战，与曹操战于匡亭，但是大败。袁术退保雍丘，南回寿春，守将陈瑀不让其入城，袁术退守阴陵，调集军队进犯陈瑀，陈瑀逃回下邳。袁术又带领余部前去九江郡，杀死了扬州刺史陈温而自领扬州牧，又兼称徐州伯。李傕入长安后，想交结袁术为援，因而授左将军，假节，进封阳翟侯。
袁术很快成为众矢之的，不久就接连遭到孙策、吕布、曹操三方的叛盟与打击。起首是孙策在江东离开袁术而自主为一方霸主，逐走袁术任命的丹杨太守袁胤，并连带使得袁术的广陵太守吴景、将军孙贲在收到孙策的手札后弃袁术投孙策（两人皆是孙策的母舅与堂兄），使得袁术丧失广陵、江东等大片地盘，权势为之一挫；其次是吕布大败袁术军，在淮北大肆抄掠；第三是曹操在袁术侵陈时，大败袁术，袁术再度奔逃到淮南。别的谢承后汉书曰：“值袁术僣号，兄弟忿争，天下鼎沸，群贼并起，陈与比界，奸慝四布，骆俊厉威武，保疆境，贼不敢犯。养济百姓，灾害不生，岁获丰稔。后术军众饥困，就俊求粮。俊疾恶术，初不该答。术怒，密令人杀俊。”术得陈粮草后，当时舒仲应为术沛相，术以米十万斛与为军粮，仲应悉散以给饥民。术闻怒，陈兵将斩之。仲应曰：“知当必死，故为之耳。宁能够一人之命，救百姓于涂炭。”术上马牵之曰：“仲应，足下独欲享天下重名，不与吾共之邪？”